หลังจบการศึกษาแล้ว สุรพงษ์ ได้เปิดสำนักงานทนายความตรีรัตน์ และประกอบอาชีพทนายความ[1] ต่อมาได้ลงสมัครรับเลือกตั้งในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป พ.ศ. 2495 และได้รับเลือกตั้งเป็นสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรจังหวัดจันทบุรี สมัยแรก และต่อมาได้รับเลือกตั้งอีกครั้งในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป กุมภาพันธ์ พ.ศ. 2500 ในนามพรรคเสรีมนังคศิลา ซึ่งนำโดยจอมพล แปลก พิบูลสงคราม และสุรพงษ์ยังได้รับการแต่งตั้งเป็นรัฐมนตรีช่วยว่าการกระทรวงเศรษฐการ ในรัฐบาลภายใต้การนำของจอมพล ป.[2] จนกระทั่งคณะทหารได้ทำการรัฐประหารยึดอำนาจ เมื่อวันที่ 16 กันยายน พ.ศ. 2500 โดยมีจอมพลสฤษดิ์ ธนะรัชต์ ผู้บัญชาการทหารบก เป็นหัวหน้าคณะรัฐประหาร

สุรพงษ์ ได้ลงสมัครรับเลือกตั้งอีกครั้งโดยไม่สังกัดพรรคการเมือง ในการเลือกตั้งสมาชิกสภาผู้แทนราษฎรไทยเป็นการทั่วไป ธันวาคม พ.ศ. 2500 และได้รับเลือกตั้งเป็นสมัยที่ 3 หลังจากนั้นเขาได้รัตำแหน่งนายกเทศมนตรีนครกรุงเทพฯ[3] คนสุดท้ายก่อนจะเปลี่ยนตำแหน่งเป็นผู้ว่าราชการกรุงเทพมหานคร

จากนั้นเขาได้รับแต่งตั้งเป็นสมาชิกวุฒิสภา ในปี พ.ศ. 2511[4]